Estou ficando bastante interessado nessas customizações. Uma delas que aprendi recentemente é remapear o CAPS LOCK para o CTRL, como o ctrl está bem mais próximo de onde os dedos devem descansar, torna ele bem mais confortável e rápido para digitar do que o control lá em baixo. Com isso também é possível apertar o ctrl + [ que funciona como o esc no VIM e permite sair do insert mode sem perder a posição da mão. É um setup bem interessante.
Algumas discussões sobre o assunto: